Nel 1959 firma un nuovo contratto discografico con la Decca, che imprime al suo repertorio un carattere più internazionale. Intanto Valente si fa strada anche negli Stati Uniti dove partecipa a importanti varietà televisivi, come ospite di entertainer come Perry Como (dodici volte dal 1961), Dean Martin, Ella Fitzgerald, Bing Crosby e Danny Kaye. Dal 1959 in poi si fa paladina dei nuovi ritmi provenienti dall'America Latina: dal calypso al samba, dal cha cha cha alla bossa nova. Quindi, arriva il suo periodo di maggior successo è quello relativo agli anni Sessanta e Settanta, tra tv, musica e cinema.
Nel 2019 ci sarà un ritorno di notorietà quando il brano “Bongo cha cha cha” verrà inserito nella colonna sonora del film 'Spider-Man: Far from Home'. Sull'onda del revival nel maggio 2021 sarà anche prodotto un remix in versione house per opera dei Disco Pirates e un secondo remix a cura del duo britannico dei Goodboys.
L'ultimo disco a suo nome, dal titolo "Girltalk", è uscito nel 2001 con la collaborazione dell'arpista Catherine Michel e gli arrangiamenti di Gianni Ferrio.
Ritiratasi a vita privata a Lugano, in Svizzera, Caterina Valente è morta il 9 settembre 2024 a 93 anni.